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在830cm-1处CrO42-拉曼峰的明显消失表明掺杂的CrOx在WGS反应过程中几乎完全不可逆地减少,款电表明在WGS反应过程中,款电Cr溶解到主体氧化物载体中,正如文献中所提出的那样。这些研究为WGS反应前、应裙反应中、反应后的催化剂的氧化态、局部原子结构、块体和表面晶体结构等提供了新的信息。
推出这一过程和其他不可逆过程(例如Fe2O3催化剂的不完全再氧化(图1)和循环结束时α-Fe2O3相的稳定(图3))都可能是催化剂失活的原因。这项研究也证明了互补方法的结合在研究具有组分非均质性和大范围空间维度的实际催化体系的催化活性、款电选择性和失活机理方面的分析能力。然而,应裙单是XANES技术并不能识别或定量地分析同时存在于同一温度下反应前,中,后过程分解得到的不同氧化铁相(例如,α-Fe2O3,γ-Fe2O3,或Fe3O4)。
这一结论也与EXAFS数据行为一致,推出表明在O2流下,400 ℃时Fe-Fe距离的无序度增强。款电其中EXAFS数据的解释与原位XRD结果一致。
应裙这项工作为大量非均相催化反应的类似原位研究提供了新的机会。
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